陕师大曹睿教授团队Angew：金属咔咯POPs实现高效电催化ORR/OER

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近日，陕西师范大学曹睿教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上发表了题为“Metal-Corrole-Based Porous Organic Polymers for Electrocatalytic Oxygen Reduction and Evolution Reactions”的论文（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202201104）。本论文报道了该团队在金属咔咯基多孔有机聚合物（POPs）电催化氧还原和析出反应方面取得的新进展。陕西师范大学化学化工学院副研究员雷海涛和硕士研究生张清鑫为论文共同第一作者。此研究得到国家自然科学基金等资助支持。 作者通过采用金属咔咯（metal 10-phenyl-5,15-(4-iodophenyl)corrole）与tetrakis(4-ethynylphenyl)methane偶联反应合成系列M-POPs (M = Mn, Fe, Co, Cu)催化剂，并对其进行了表征。如图1所示，通过¹³C固体核磁、红外光谱等方式证明了Co-POP材料的成功合成。此外，还通过X-射线光电子能谱、X-射线元素映射证明Co corrole基团在聚合物上完整并均匀分布。 
图1. 金属咔咯基多孔有机聚合物（M-POPs）的合成示意图及结构表征。 对所得的M-POPs及商业化Pt/C催化剂进行了ORR性能测定。如图2所示，Co-POP表现出最优异的ORR催化活性，其半波电位可以媲美商业Pt/C催化剂。与相同负载量的Co corrole分子相比，Co-POP依然表现出更好的电催化ORR性能。进一步研究发现，Co-POP表现出比Co corrole分子更高的电化学活性表面积和更快的传质效率。 
图2. Co-POP催化剂Co corrole分子的电催化性能比较。 此外，如图3和4所示，相比于其他M-POPs催化剂，Co-POP均表现出更优异的电催化氧气还原和析出性能，其催化四电子氧气还原的半波电位为0.87 V vs RHE，水氧化电流密度达到10 mA/cm²时的过电位是340 mV。 
图3. M-POPs的ORR性能比较。 
图4. M-POPs的OER性能比较。 最后，我们将Co-POP催化剂用于锌-空气电池的空气电极催化剂，其表现出与Pt/Ir相当的性能，如图5所示。 
图5. Co-POP催化剂的锌空气电池的性能研究。 

原文链接

https://doi.org/10.1002/anie.202201104

作者简介

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曹睿教授简介
曹睿，陕西师范大学化学化工学院教授。2003年从北京大学化学与分子工程学院获得学士学位，2008年从美国埃默里大学(Emory University)化学系获得博士学位。分别于 2008－2009 年在埃默里大学化学系，2009－2011 年在麻省理工学院 (Massachusetts Institute of Technology) 化学系 Stephen J. Lippard 课题组进行博士后研究工作。  目前主要研究方向为（1）分子催化在能源相关小分子活化中的应用；（2）水分解反应机理研究，氧氧成键和氢氢成键机制研究；（3）分子催化剂的多相化研究。以通讯作者在Chem. Rev. (1篇)，Chem. Soc. Rev. (2篇)，Acc. Chem. Res. (1篇)， J. Am. Chem. Soc. (2篇)，Angew. Chem. (11篇)，Chem. Sci. (5篇)，ACS Catal. (4篇)等国际学术期刊发表论文100余篇。于2014年入选陕西省“百人计划”，2018年获得霍英东青年教师基金，2020年获得国际卟啉与酞菁协会“青年科学家奖”等荣誉。受邀于2022年起担任ChemSusChem期刊编委会主席。受邀于2019年起担任Chemical Society Reviews编委，并作为客座编辑，在Chemical Society Reviews组织了小分子催化活化主题专刊“Small molecule activation, from biocatalysis to artificial catalysis”。同时担任Chinese Journal of Catalysis和Chinese Chemical Letters编委。

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